1925年“五卅”运动期间，他态度积极，敢打敢拼，被上海总工会看中；1926年，中共中央派他和陈赓一起去苏联学习政治保卫工作；1927年，他参加周恩来领导的上海工人武装起义，担任武装纠察队队长，因为勇敢，受到周恩来的赞扬。周恩来创建中央特科时，他参加了筹备工作，并担任三科(即行动科)科长，以后还担任了中共中央临时政治局委员，掌握了包括三人小组在内的中共几乎全部的机密情报。
随着中共秘密工作的发展，隐藏在顾顺章内心深处的流氓无产者的思想意识日益暴露，他不仅无视党的秘密工作方针、政策，而且骄狂蛮横、飞扬跋扈，极端狂妄。他在上海英租界威海卫路原幢石库门802号有座“公馆”，家具摆设极其奢华，他还抽大烟，玩女人，过着花天酒地的生活。
陈赓曾气愤地说:“我如果不死的话，准能见到顾顺章叛变!”果不其然。1931年3月，顾顺章受中共中央派遣，护送沈泽民、张国焘从上海经武汉到鄂豫皖苏区红四方面军工作。完成任务回到武汉后，顾顺章将秘密工作的纪律置之不顾，重操旧业，以当年“华广奇”的艺名，在汉口新市场的游艺场公开登台表演魔术，结果于4月24日在汉口被叛徒尤崇新指认被捕。
顾顺章被捕后，被押送到徐恩曾设在汉口的新建特务机关———国民政府陆海空军总司令武汉行营侦缉处。
顾顺章的被捕使国民党特务大喜过望。25日拂晓，行营主任何成浚亲自提审了顾顺章。顾顺章当即屈膝投降，供出了中共驻汉口的秘密机关以及湘鄂西革命根据地和红二军团驻汉口的办事处，还出卖了直属中央特科领导的、在英商一条运输船上当舵手、负责上海—汉口间秘密交通线的一位姓陈的共产党员。一时，武汉的中共机关纷纷被破获，十多位共产党人惨遭杀害。这，只是顾顺章的一点见面礼，他心中还酝酿着一个大阴谋。他知道中共中央领导机关和领导人在上海的秘密地址，他熟悉中央特科的情况，他要把这一切面告蒋介石。
有奇货在手，顾顺章有恃无恐，他提出要见陈立夫、徐恩曾派到武汉的两湖“调查员”、武汉绥靖公署侦缉处头子蔡孟坚，他以老对手的口吻说道:“蔡这个人，我是知道的，他才是武汉对付共产党的负责人。”
蔡孟坚是武汉国民党的特务头子，因为在破坏和镇压中共地下组织中“屡屡有功”，曾受到蒋介石的当面嘉许，赏给他一万元的奖金。此刻，他正以少将参议的头衔，专事负责破坏湘、鄂、赣三省的中共地下组织的特务活动。作为中共特科的重要负责人之一，顾顺章自然了解蔡孟坚的底细。
蔡孟坚被请来亲自审问顾顺章。顾顺章手中握有王牌，态度十分傲慢。他狂妄地对蔡孟坚说:“本人有一个对付共产党的大计划，保证可以在三天之内将设在上海的中共中央领导机关和中央领导人一网打尽。当务之急，是请迅速安排本人晋见总司令蒋公，我将当面陈请。”
顾顺章不愿意向何、蔡二人将实情全盘托出，还有另外一个原因:他担任过中共特科三科科长，亲自领导“红队”惩治过叛徒和内奸，中共叛徒会有什么样的下场，他是再清楚不过的了。他知道三人小组就潜藏在国民党特务机关的大本营中，一旦他被捕叛变的消息被泄露，自己性命难保，因而他恳求蔡孟坚在他到达南京以前，千万不可将他被捕叛变一事电告南京。
顾顺章说完这番话后，随即沉默不语，任蔡孟坚如何审讯也不透半个字来。后话，是必须说给蒋介石听的。
30岁不到的蔡孟坚撬不开顾顺章的嘴巴，只得作罢。为了抢头功，他和何成浚没有买顾顺章的帐，于4月25日争先恐后地分别向蒋介石、陈立夫、徐恩曾发去特急密电，禀告详情。并称，迅即派特务和一个排的宪兵乘坐专轮，押送顾顺章去南京。而蔡孟坚本人，则于26日清晨，搭乘飞机先飞南京。惊心动魄的大事在武汉发生了，而南京，却一无所知。4月25日，星期六。
对顾顺章采取措施
好色的徐恩曾找美女消魂去了，而在南京国民党最高特务机构的大本营里，却还亮着一盏灯———徐恩曾的“心腹干将”钱壮飞，在值夜班。
六封来自武汉的特急绝密电报摆在桌上，每封电报上都写有“徐恩曾亲译”的字样。
什么大事?这样神秘?如此紧急?钱壮飞心中涌起一种不祥的预感。他拿出和李克农一起 从徐恩曾身上弄来的密码本，在一个无人的房间里，偷偷地把电报译了出来:
第一份电报———顾顺章被捕已自首，他要求立即送往南京面见蒋介石，面告中共首脑及所有各要害机关的驻地；第二份电报———将用军舰将顾顺章解押至南京；
第三份电报———用飞机解送，无论如何请徐恩曾不要让左右的人知道。
看罢电文，钱壮飞大吃一惊。顾顺章———这位中共中央政治局候补委员、中央特科负责人，已经叛变投敌!
中央怎么办?三人小组怎么办?钱壮飞焦急万分。但他毕竟是一名战斗在秘密工作战线的勇士，他稳定了情绪，将电文的内容仔细记下，再按照原样把电报封好。
接着，他查找了“京沪路行车时刻表”，决定派自己的女婿刘杞夫连夜乘坐特快列车赶往上海，把这一重要情报交李克农转呈中央。自己则赶到“民智通迅社”，通知那里的地下党员，不巧，人不在家。钱壮飞拿起小刀，在桌上摆放的一张地图上划开一道缝，暗示已经“破裂”，让他立即转移。
4月26日晨，钱壮飞照常上班，将密电交给徐恩曾后，借口回家休息，从容不迫地离开了“大本营”，乘火车前往上海。为防范徐恩曾派遣特务在上海火车站守候缉捕，他在离上海不远的一个小站下了车，转道进入市区，神不知鬼不觉地进了上海。到上海后，他又按预定暗号，给天津的胡底发出“潮重病速返”的电文，让他立即想法脱离。
刘杞夫奉命于4月25日深夜来到了上海。
位于上海闹市区东方旅馆的一间房门，被轻轻而又急促地叩响。李克农从睡梦中惊醒，打开房门一看，只见刘杞夫神情紧张地站在门口，他心里暗暗一惊。
刘杞夫将钱壮飞的密信交给李克农，李克农看罢，如五雷轰顶!情况紧急，危如累卵!
他很为钱壮飞的安危担心，不过，凭他的直觉，机智果断的钱壮飞一定会脱离虎口。对站在眼前有些慌乱的刘杞夫，他反倒有些犹豫，不断劝慰他:“小刘，要沉住气，一定要沉住气!”
问及刘杞夫今后的打算，刘杞夫表示:希望马上回南京去接妻子钱椒椒，李克农只好应允。临分别时，李克农紧紧握住他的手，关切地说:“此行凶多吉少，遇事一定要英勇沉着，望你好自为之!”送走刘杞夫，李克农便马不停蹄地去找陈赓。这天是星期六，不是与陈赓接头的日子，怎么办?
对!先找江苏省委，找到了江苏省委，就一定能找到陈赓!夜幕下，他行色匆匆，找了一处又一处。微明中，他步履急迫，问了一人又一人。
老天有眼，他终于和陈赓接上了头。接着，他又和陈赓一起见到了周恩来。
这时，已是4月27日凌晨了。情况紧急，刻不容缓!
周恩来当机立断，立即会同李克农、陈赓、陈云和李强等人，采取了一系列应急的断然措施:
第一，周密地保卫并迅速转移中共党的主要负责人住址，把顾顺章所熟悉或能侦察到的党的负责人的秘书全部调换成他不知道的新人；
第二，所有原在上海的可能会成为顾顺章侦察、追踪目标的党的干部，都尽快地有计划转移到安全地带或调离上海；
第三，审慎而又果断地处置了顾顺章在上海所能利用的重要社会关系；
第四，立即废止和改变顾顺章所知道的一切秘密工作方法和暗号，由各部门负责实现紧急应变。立即撤退!
中央机关、江苏省委机关、共产国际在上海的机关全部搬家，安全转移到新的秘密地点，从而避免了一场空前的大灾难。4月27日早上，顾顺章乘坐的军舰抵达南京，先行赶到的蔡孟坚亲往码头迎接。
顾顺章坐着小轿车直驶中央路305号徐恩曾的特务机关。路上，他故弄玄虚地对蔡孟坚耳语道:“徐先生的机要秘书钱壮飞是共产党，请速将其扣留，如果他一旦逃走，整个肃清共党的计划，就会全功尽弃!”蔡孟坚听完，叫苦不迭，他恼怒地训道:“怎么不早说!怎么不早说!”
一场大搜捕
4月28日晨，一场大搜捕开始了。
顾顺章领着陈立夫、徐恩曾如饿虎扑食，准确无误地向各个目标扑来。
处处人去楼空，等待他们的是空空如也的房子。陈立夫、徐恩曾大失所望，顾顺章呆若木鸡。