旅途中，洪堡很快发现康克林对他的监控极其严密：每到一处都有地方官员列队迎接，然后向圣彼得堡汇报。虽然远离莫斯科和圣彼得堡，但周围并没有未经驯服的荒野。位于莫斯科以东 1 000 英里处的叶卡捷琳堡是通往俄国亚洲领土的门户，这座大型工业城市大约有 15 000 名居民，大部分受雇于附近的矿山以及制造业；区域经济包括金矿、炼铁厂、锅炉、磨石工坊以及铸造和锻造业，丰富的自然资源包括金矿、铂金、铜、宝石和其他珍贵的矿物。西伯利亚大道将这些工业和矿业城市与广袤的领土相连。每到一处，地方上的省长、市长和其他官员都会佩戴勋章出面欢迎洪堡。晚宴总是十分冗长，穿插着演讲和舞会，几乎没有独处的时间。洪堡非常讨厌这些繁文缛节，因为每一步都有人监视。他给威廉写信，抱怨走路都有人搀扶，觉得自己“像个残废之人”。
7 月底，也就是离开柏林三个多月后，洪堡到达了位于圣彼得堡以东 1 800 英里处的托博尔斯克，也是计划行程的最东端，但周围仍不是完全的荒野。洪堡极不满意：自己远道而来，不想就这样踏上返程的归途。于是，他开始筹划打破返回圣彼得堡的协议，将康克林的指示搁置在一旁，重新增加 2 000 多英里的行程。他想去东边的阿尔泰山，以此作为安第斯山脉的对照。
既然不能去喜马拉雅山，那么阿尔泰山便是洪堡能在中亚找到的最相近的山脉了。整趟俄国之旅的收获在于这些比较与对照。为了去阿尔泰山，洪堡很多天都乘坐颠簸的马车连夜赶路，为的就是节省时间，从而能在不招惹太多麻烦的情况下适当延长旅途。他从叶卡捷琳堡写信给威廉说明自己的计划，但对其他人守口如瓶。直到离开托博尔斯克的前一天，他才告诉康克林，他们将给旅程加上一段“小小的延伸”。他明白，远在圣彼得堡的康克林已经来不及阻止他。
为了平复康克林的不悦，洪堡承诺，自己将探访更多的矿山，并且说明自己希望找到更多的稀有植物和动物。他还加上了一段忧郁的独白，称这是自己“去世前的最后一次机会”。洪堡没有即刻返程，而是继续向东行进，穿过巴拉巴草原，朝着巴尔瑙尔城和阿尔泰山西麓而去。当康克林一个月后收到这封信时，洪堡早已到达目的地。
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直到离开托博尔斯克、放弃别人强加给他的行程后，洪堡才终于感到自在和快乐。年岁的增长并没有让他安静下来。随行人员惊讶地发现，这位 59 岁的先生能够连续步行数小时而“没有任何疲惫的迹象”。他总是穿一件黑色长礼服，系一条白色领巾，戴一顶圆帽。他走路很小心，但同时也很自信、稳健。旅程越艰苦，洪堡就越珍惜这一次经历。最初，这次探险并没有南美洲的行程那么令人兴奋，但现在他们终于进入了更原始的荒野。洪堡在艰险的途中跋涉，距离欧洲各大学术中心已几千里之远。从托博尔斯克到阿尔泰山麓的巴尔瑙尔，他们途经的草原宽达 1 000 英里。他们继续沿西伯利亚大道前行，村庄更加稀少，相隔的距离也更加遥远——虽然仍然满足他们更换马匹的需求——但村庄之间常常只有荒无人烟的原野。
不过，空旷的景象自有它的美丽之处。夏天，草原成了红色和蓝色的花海，洪堡认出了有着矛尖状微红茎干、像蜡烛一样细高的柳叶菜（Epilobium angustifolia），还看到了翠雀（Delphinium elatum）天蓝色的花朵，以及皱叶剪秋罗（Lychnis chalcedonica）鲜红色的花朵——就像在草原上燃起的闪闪火光。不过洪堡仍然没有见到很多野生哺乳动物和鸟类。
温度计显示夜间只有 6℃，白天则攀升至 30℃。像 30 年前在奥里诺科河上一样，洪堡和同伴们再次为蚊子所困扰，不得不戴上厚重的皮制面具来保护自己。这种面具只在眼睛的位置开一条小缝，里面还有用马尾编成的细网——虽然这样能防蚊虫，但是空气无法流通，因此面具内部酷热难耐。但对洪堡来说这些都不算什么。终于挣脱了俄国官方的控制，他的心情格外舒畅。他们日夜兼程，仍然在颠簸的马车上睡觉；洪堡写道，这感觉像是“在陆地上航海”，周围草原单调的景色令他们仿佛置身在浩荡大洋之中。他们平均每天赶 100 多英里路，有时候能在 24 小时之内走将近 200 英里。即使和欧洲最好的道路相比，西伯利亚大道也一点儿都不差。洪堡骄傲地宣称，他们比欧洲递送特快信件的信使走得还快。
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1829 年 7 月 29 日，也就是离开托博尔斯克 5 天后，旅程突然陷入停滞。当地人告知他们，一场炭疽传染病正在巴拉巴草原上蔓延——这就是德国人所谓的“西伯利亚瘟疫”。炭疽通常先感染食草动物：牛、羊的食物中带有炭疽杆菌的活性孢子，吞食后即会得病。一旦传染给人类，就会造成奇高的死亡率，并且没有有效的治疗手段。然而除了通过瘟疫蔓延的地区，没有其他通往阿尔泰山的路了。洪堡很快决定：炭疽病也好，别的灾难也罢，他们都必须继续前进。“以我现在的年纪，”他说，“不应该再耽搁任何事情。”所有仆人都被要求坐在马车里，不要暴露在外面。同时，他们准备了足够的干粮和水，避免接触外界可能已经受到感染的人群和食物。然而他们必须继续定期更换马匹，因此时刻都冒着换到一匹病马的风险。
洪堡一行穿行在巴拉巴草原上
一行人沉默地坐在车里，小小的马车窗户紧锁，内部拥挤而闷热。他们穿行在死亡的地界上。与洪堡同行的古斯塔夫·罗斯在日记中写道：“瘟疫的足迹”到处可见。村庄的出入口都燃着熊熊篝火，以此来“清洁空气”。他们还看到临时搭起的医院，以及横陈在田野里的动物尸体。据说，仅一个小村子就有 500 匹马死于炭疽病。
经过几日极端不适的旅行，他们到达了鄂毕河畔，也就是草原的尽头。这也意味着，只要渡过河去，他们就离开了炭疽病肆虐的地区。然而正当他们准备渡河时，大风忽起，一场狂暴的雷雨席卷而来；风浪太大，运载马车和乘客的渡轮只能停摆。这次洪堡不介意再等一天：过去几日紧张的旅行已近尾声。他们用火烤鱼吃，享受清凉的雨水，蚊虫也销声匿迹，终于可以摘下令人窒息的面具了。高山在对岸等待着洪堡。雨势渐小，他们成功地渡过鄂毕河，于 8 月 2 日抵达繁荣的矿业城镇巴尔瑙尔。洪堡的目的地近在咫尺：从托博尔斯克出发 9 天后，他们已经走了 1 000 英里。洪堡计算了一下，他们现在身处柏林以东 3 500 英里处，大约与加拉加斯距柏林西面的距离相等。
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8 月 5 日，洪堡第一次见到从东方地平线上缓缓升起的阿尔泰山。他们首先探访了山脚下的矿井和炼铁厂，然后继续前行，一直到达乌斯季-卡缅诺戈尔斯克城堡（位于今天哈萨克斯坦的厄斯克门市）。但从那里出发再向上的话，要面对十分陡峭的山路，他们不得不将马车和大部分行李留在城中，换上当地人常用的较为轻巧的平板车。越往上爬就越难借助交通工具，最终不得不徒步行进。洪堡检视了周围巨大的花岗岩峭壁和岩洞，观察了此处的岩层，并迅速作了笔记和素描。当同行的科学家古斯塔夫·罗斯和克里斯蒂安·戈特弗里德·埃伦伯格忙着收集植物和岩石标本时，洪堡有时会耐不住性子，奋力跑到前面，爬到更高处探路，或去探查一处洞穴。埃伦伯格经常因为过于专注地收集植物而迷路，为此，随行的哥萨克人经常四处找他。一次，他们发现埃伦伯格全身都湿透了，只见他站在一片沼泽中，一只手举着一把草，另一只手攥着一丛类似苔藓的样本——这位精疲力竭的学者大声宣告：这些植物和“覆盖红海海底”的一模一样。
洪堡重新回到大自然的风雨雷电之中。他爬进深深的矿洞，凿下岩石样本，压平植物标本，手脚并用地攀登；他将这里的矿脉与南美洲新格拉纳达的进行比对，还通过比较的方法研究了阿尔泰山和安第斯山，以及西伯利亚草原与委内瑞拉的亚诺斯平原。洪堡后来说，尽管乌拉尔山的矿藏具有重要的商业意义，但这次探险“真正的快乐”是到了阿尔泰山才开始体会到的。
山谷中草深林茂，哪怕近在咫尺，也经常看不见彼此的身影。但山的高处却光秃秃的，毫无植被覆盖。罗斯在日记中写道，这座巨大的山体如同“雄伟的穹顶”。海拔将近 15 000 英尺的别卢哈山，比钦博拉索峰矮 6 000 英尺，但已是阿尔泰山脉的最高峰。他们已经可以看到别卢哈山顶并峙的双峰，以及其上覆盖着的皑皑白雪。8 月中旬，他们进到山区深处，最高的山峰已经近在眼前。但问题是他们来得太迟了，积雪太厚，无法继续向上攀登：每年 5 月，部分积雪融化，但到了 7 月便会覆盖上新的雪层。虽然别卢哈山近在眼前，但却不能登顶，洪堡倍觉遗憾，但也不得不止步于此。在这样的天气条件下，他们不可能继续攀爬——事实上，直到 20 世纪 20 年代才有第一支登山队伍顺利登上别卢哈山。中亚最高山峰可望而不可即，虽然洪堡看到了别卢哈山，但却无缘测量它的顶峰。季节以及年龄都不允许他实现这一心愿了。