在巴黎，洪堡很快就恢复了不眠不休的旧习惯，夜以继日地抓紧工作。他写信给歌德，称自己苦于进度不够快。他同时在写很多部书稿，因此经常错过给定的交稿期限。他开始用一些无望的借口搪塞出版商，从没有钱支付制作插图的铜版画雕刻师，到“忧郁症”甚至“痛苦的痔疮”。植物学专著的出版也被推迟，因为邦普兰现在成了拿破仑妻子约瑟芬的首席园艺师，驻留在她巴黎郊外的庄园马尔梅松城堡。邦普兰花八个月的时间才描述了十种植物。洪堡抱怨道，欧洲任何一位植物学家都能够在两周内轻松地完成这项任务。
1810 年 1 月，也就是回到法国两年多，洪堡终于写完了《美洲山系一览及原住民部落古迹》（Vues des Cordillères et monumens des peuples indigènes de l’Amérique）的第一部分。这将是他所有著作中规模最大的一部——大型对开本、包含 69 幅精美的铜版画，画上绘有钦博拉索峰、火山、阿兹特克手稿以及墨西哥历法等。每幅插画都伴有若干页解释文字，但铜版画无疑是全书的重中之重。这是一部颂扬拉丁美洲的自然世界、古老文明和原住民的书籍。洪堡在一张便条上写道：“自然与艺术在我的工作中紧密相连。”也正是写下这句话的当天，即 1810 年 1 月 3 日，他让一位普鲁士信使将新书送给正在魏玛的歌德。一周后，歌德收到此书，爱不释手。连续几天，不管多晚回到家中，他都会翻开《一览》，进入洪堡的新世界。
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著作之余，洪堡继续开展科学实验，并将结果与其他科学家的进行比对。他的通信数量惊人，并在信中频繁地向同事、朋友甚至陌生人连珠炮似的发去问题，从将马铃薯引种至欧洲、奴隶贸易的详细统计数据，一直到西伯利亚最北端村庄的纬度坐标。洪堡的通信对象遍及全欧洲，但也有一些居住在南美洲的联系人。洪堡从他们那里得知，针对西班牙的殖民统治早已民怨载道。杰斐逊寄来了关于美国交通系统的最新进展报告，并将洪堡尊为“全世界最伟大的人之一”。作为回报，洪堡将自己最近的著作寄给杰斐逊。英国皇家学会会长约瑟夫·班克斯与洪堡于 20 年前在伦敦相识，至今仍保持着稳定的联系。洪堡将来自南美洲的植物标本和自己发表的作品赠送给他，班克斯也利用自己在世界各处的联系人为洪堡提供各式各样的信息。
在巴黎，洪堡匆匆忙忙地奔走各地。一位来访的德国科学家回忆道，他同时住在“三幢不同的房子里”，以便可以随时随地开始工作或休息。一天夜里，他睡在巴黎天文台，在观测星空和记笔记之间抽空打了个盹；次日，他便到巴黎综合理工学院去找约瑟夫·路易·盖伊-吕萨克，或到邦普兰的新住所投宿。①从早晨 8 点到中午 11 点，洪堡轮番拜访全巴黎的年轻学者。一位同事开玩笑地称这为“阁楼之旅”：因为这些学者通常囊中羞涩，只能租住在便宜的阁楼间里。
在这些学者中，有一位名叫弗朗索瓦·阿拉戈（François Arago）的新朋友。他是一位才华耀眼的年轻数学家、天文学家，在巴黎综合理工学院的天文台工作。和洪堡一样，阿拉戈喜欢冒险。1806 年，20 岁的阿拉戈自学成才，被法国政府派往地中海的巴利阿里群岛进行科学观测，却被怀疑为间谍，落入了西班牙人的手中。他在西班牙和阿尔及尔的监狱里待了一年，终于在 1809 年夏天越狱逃脱——将珍贵的科学数据藏在衬衣夹层里。洪堡听说阿拉戈的大胆冒险经历后，立刻给他写信，要求马上见面。阿拉戈迅速成了洪堡最亲密的朋友——此时正逢盖伊-吕萨克结婚，这恐怕不是什么巧合。
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洪堡和阿拉戈几乎天天见面。他们一起工作，分享结果，进行激烈的讨论，有时还会以打架告终。阿拉戈说，洪堡心胸坦荡，但有时过于“尖牙利齿”。他们的友情像暴风骤雨。据一位同事观察，他们二人中经常会有一人突然愤然离开，“委屈得像个孩子”。但通常，不快马上就会消散。阿拉戈是洪堡无条件信任的几个人之一，他会在阿拉戈面前表现出自己的恐惧和自我怀疑。洪堡后来写道，他们就像连体双胞胎兄弟，与阿拉戈的友情是自己“生命中最愉快的收获”。二人的亲密关系甚至引起了威廉·冯·洪堡的忧虑。“你知道他的热情只能专注在一个人身上，”他对卡洛琳娜说，现在亚历山大有了这位阿拉戈，“大概再也不愿意与他分离”。
这并不是威廉对弟弟唯一的抱怨。对于亚历山大留在敌国首都巴黎的决定，他仍然无法释怀。威廉自己已于 1809 年初从罗马返回柏林，就任教育大臣。那时，亚历山大已经搬到巴黎。当威廉看到他们位于泰格尔宫的家宅已在耶拿之战后被法国士兵抢劫一空，不禁大发雷霆。弟弟居然连整理财产、保护家园的心思都没有。他向卡洛琳娜抱怨道：“亚历山大本可以保住所有的东西！”
威廉对弟弟十分不满。他自己可是在为祖国尽心服务：首先，他离开了心爱的罗马，回到柏林，对普鲁士的教育系统进行了全面整顿，并建立了柏林的第一所大学。其后，即 1810 年 9 月，他迁往奥地利，出任普鲁士驻维也纳大使。威廉尽到了一个爱国者应尽的责任。他希望能将奥地利拉拢为普鲁士和俄国的盟友，以期在对抗法国的战争中卷土重来。
威廉认为，亚历山大“已经丢失了德国人的品质”。亚历山大的大部分著作都用法语写成，并首先以法文出版。威廉屡次试图引诱弟弟回家。当他刚被派往维也纳任大使时，他建议任命亚历山大继任教育大臣的职位；亚历山大的回复非常简明：威廉可以尽情在维也纳逍遥自在，但他无意滞留柏林。亚历山大开玩笑地写道：就连威廉你自己也似乎更喜欢待在国外嘛！
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对洪堡的去留产生不满的不止威廉和其他普鲁士人士，连拿破仑都感到担忧。早在洪堡从南美洲归来与他第一次见面时，拿破仑就语出嘲讽地问道：“你对植物学感兴趣是吗？我知道，我太太也沉迷于这些事。”一位友人后来评论道，拿破仑不喜欢洪堡，因为他的“意见无法被左右”。一开始，洪堡试图用自己的著作来平复拿破仑的不悦，但却受到了冷落。他私下说：“拿破仑恨我。”
对大部分学者而言，拿破仑主政时期是法国的好时光，因为他大力支持科学。理性继续主导大时代的思潮，科学也成了政治的中心议题。知识即力量，科学从未处于过如此核心的政治地位。大革命以来，很多科学家都担任大臣级别的政府职位，包括洪堡在科学院的同事们，例如博物学家乔治·居维叶、数学家加斯帕尔·蒙日（Gaspard Monge）以及皮埃尔-西蒙·拉普拉斯。
虽然拿破仑对科学的热爱近似于对军事的执着，但他对洪堡几乎毫无帮助。可能是出于嫉妒，因为洪堡的多卷本巨著《去往新大陆赤道地区的旅行》无形中与他自己引以为傲的《埃及述记》（Description de l'Égypte）形成了直接竞争。1798 年，近 200 名科学家随同拿破仑的大军一起出征埃及，希望尽可能地收集那里的资料。《埃及述记》是此次征战的成果，与洪堡的著作一样规模宏大，最终形成长达 23 卷的巨著，内附 1 000 多张插图。然而洪堡既没有强大军队的护佑，又无帝国雄厚财力的支持，却取得了更高的成就——他的《旅行》篇幅更长，附有更多彩图。拿破仑确曾读过洪堡的著作，据说甚至在滑铁卢战役前夕仍随身携带。
洪堡从未在任何公开场合获得过拿破仑的支持。拿破仑一直怀疑他的忠诚，认为他是间谍，还让秘密警察检查他的信件，并贿赂洪堡的车夫收集情报，甚至还命令搜查他的房间。洪堡从柏林归来后不久，便提起去亚洲考察的可能，拿破仑命令科学院的一名学者提交一份秘密报告，调查这位野心勃勃的普鲁士科学家。1810 年，拿破仑突然下令，洪堡必须在 24 小时内离开法国。拿破仑并没有给出明确的理由，而是任性地行使自己掌握的权力。拿破仑告诉洪堡，他不再被允许留在这里。最终，经由国会财政部长、化学家让·安托万·沙普塔尔（Jean Antoine Chaptal）出面调解，洪堡才未被遣送出境。沙普塔尔称，让名人洪堡继续留在巴黎是法国的荣耀，他的离开将使法国失去一名最伟大的科学家。
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虽然拿破仑猜忌重重，但巴黎仍给予洪堡无限的敬爱。他的著作和演讲在学术界反响热烈，书中的冒险故事得到作家们的推崇，巴黎时髦的上流社会更是为他的魅力和机智所倾倒。洪堡在无数的会见和晚宴之间周旋。他名声远扬，以至于每次在奥德翁剧院附近的普洛寇普咖啡馆吃早饭时，都会引来一小群人围观。马车车夫只要听到“去洪堡先生那儿”就明白怎么走了，不需要更多解释。一位美国访客评论道：洪堡是“巴黎社会的偶像”。他一晚上会出席五个不同的沙龙聚会，在每处停留半小时，飞快地交谈，然后消失。一位普鲁士外交官说，在任何场合都会碰见洪堡。而来访的美国哈佛大学校长注意到，洪堡“对任何话题都应对自如”。一位熟悉他的人感叹道，洪堡“沉醉在对科学的热爱中”。
在沙龙聚会上，洪堡与科学家见面，更结识了同时代的艺术家和思想家。英俊且未婚的洪堡总能引起女士们的注意。其中一位女士陷入了单相思，但却绝望地发现他一直面带微笑的面孔后面“有一层坚冰”；当她问洪堡是否曾坠入情网时，他回答道：是的，“曾像火焰一样热烈地坠入情网”，但只有“科学”这一位情人——“我最初、唯一的爱”。
洪堡不停地更换谈话对象，语速比任何人都快，但声音轻柔。他从不作过久的停留，一位女主人称其难以捉摸，前一分钟还在周围，下一分钟就不知去向。他“瘦削、高雅而灵活，像个法国人”，有着一头凌乱的头发和一双生动的眼睛。洪堡一在聚会中出现，就好像开启了“谈话的闸门”。威廉有时不得不忍受弟弟一连串的讲演。在一次冗长的谈话后，他向卡洛琳娜抱怨道：“我只听见各种词语嗖嗖地飞过，耳朵都累坏了。”另一位友人则将洪堡比作“上足了发条的八音盒”，无法停止演奏。而洪堡这样其实只是在“大声地说出自己的思考”。